一、燃料电池中温固体电解质材料研究（论文文献综述）
吴天琼,南博,郭新,臧佳栋,陆文龙,杨廷旺,张升伟,卢亚,张海波,张扬军[1]（2021）在《中低温固体氧化物燃料电池阴极材料研究进展》文中研究表明固体氧化物燃料电池（SOFC）是将燃料的化学能直接转换为电能的固态发电装置。因其能量转换效率高、燃料适应性强、环境友好等优点而引起极大关注。传统的SOFC运行温度较高（800～1 000℃）,长期在高温下工作会导致电池材料性能衰减、连接体和密封剂的可用材料受限、成本高昂等诸多不足。因此,SOFC的中低温化成为其广泛应用的关键。但是,工作温度的降低会导致电解质的欧姆损耗和电极的极化损耗急剧增大,其中前者可通过减薄电解质的方法解决,故在中低温下,SOFC损耗的主要来源是阴极的极化损耗。因此,如何提高阴极材料在中低温条件下的性能是目前亟待解决的问题。综述了近年来SOFC阴极材料的研究进展,并总结了目前这些材料在中低温运行中存在的问题和未来的发展方向。
石超[2]（2021）在《高性能立方氧化锆固体电解质的制备及电学性能研究》文中认为固体氧化物电池（SOFC）具有能源转化效率高、环境友好以及稳定性高等特点,是新能源研究领域的热点。作为SOFC的重要组成部分,固态电解质材料的特性对SOFC性能具有关键性影响。目前,商业化固体氧化物燃料电池电解质主要为氧化钇稳定氧化锆（YSZ）。但YSZ存在着诸如工作温度过高（1000～1200℃）、电导率较低等问题,阻碍了固体氧化物燃料电池的进一步推广应用。在中温（500～800℃）条件下具有高电导率的氧化钪稳定氧化锆（ScSZ）成为YSZ的理想替代材料。因此,开展高性能ScSZ纳米复合粉体制备及其电学性能研究意义重大。基于上述应用背景和存在的问题,本论文以ScSZ为研究对象,开展了高性能ScSZ纳米复合粉体制备研究,并结合新型的冷烧结技术制备了高度致密化ScSZ陶瓷,同时对其结构和电学性能进行了系统研究。具体研究内容及结果如下。（1）通过对均相水热法各个工艺条件的研究,制备出了晶粒尺寸在20nm左右,二次团聚粒径分布范围在0.2～0.6 um,且具有纯立方相晶体结构的8 mol%Sc2O3稳定ZrO2（8ScSZ）粉体。其次,在8ScSZ粉体制备的基础上,制备了8ScSZ陶瓷并对其电导率进行了测量,发现8ScSZ陶瓷在800℃的电导率为0.111 S/cm。（2）在8ScSZ陶瓷制备的基础上,选择同样具有立方相结构的10 mol%Sc2O3稳定ZrO2（10ScSZ）陶瓷作为对象,研究了Sc3+掺杂量对于ScSZ陶瓷性能的影响,发现随着Sc3+掺杂量增大,ScSZ陶瓷在800℃的电导率从0.111 S/cm增大到0.145 S/cm。其次,在10ScSZ陶瓷中进一步掺杂了1mol%CeO2,发现掺杂氧化铈可以有效抑制在高温烧结后出现的β菱形相,然而在800℃测量的电导率也从0.145 S/cm下降到了0.121 S/cm。（3）采用了冷烧结技术制备8ScSZ陶瓷。结果表明,使用冷烧结技术制备的ScSZ陶瓷坯体,在1200℃进行烧结后的电导率为0.115 S/cm,与传统烧结方法制备的8ScSZ陶瓷在1400℃的电导率（0.111 S/cm）处于同一水平,说明冷烧结技术可以在大幅度降低烧结温度的条件下制备出具有高电导率的ScSZ陶瓷。
陈长城,Ben H RAINWATER,丁冬,白耀辉,张驰[3]（2021）在《非对称结构质子电解质微管中温燃料电池性能》文中指出采用相转化方法,以质子导体BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYYb）材料为电解质,制备了阳极支撑微管中温固体氧化物燃料电池。电池结构为Ni-BZCYYb|BZCYYb|La0.75-Sr0.25-MnO3-δ-Sm0.2Ce0.8O2-δ,阳极、电解质和阴极的厚度分别为200、12和10μm。获得了"海绵状微孔电极|均匀多孔功能层"不对称孔结构。以加湿氢气(3%（体积分数）,H2O,0.03 L·min-1,99.99%)为燃料、空气为氧化剂进行电化学阻抗谱、电流-电压和功率密度测试,电池表现出优异的电化学性能,峰值功率密度在750、700、650和600℃分别达到1.01、0.89、0.75和0.58 W·cm-2。Ni-BZCYYb阳极和LSM-SDC阴极的浓度极化电阻在750～600℃仅为0.014～0.019Ω·cm2。分别在0.5和0.7 V恒定电压,600和750℃进行了120 h长期稳定性试验,BZCYYb电解质具有良好的稳定性。电池截面微结构显示,BZCYYb电解质致密、无裂纹,电极具有非对称海绵状微孔,非常有利于形成三相界面,进而加速质子输运及反应。
孙嘉苓[4]（2021）在《中温固体氧化物燃料电池LnBaCo2O5+δ阴极及质子导体电解质材料的制备与性能研究》文中研究表明传统固体氧化物燃料电池（SOFC）工作温度多在800-1000℃,高温不仅造成使用成本较高,而且制备难度较大。所以,在保持电池性能不变的情况下,降低操作温度是SOFC研究的主要方向之一。本文针对中温（IT）500-800℃区间高反应活性的阴极和电解质材料进行研究,同时对中温固体氧化物燃料电池综合性能的进一步提升及应用进行了细致研究。文中侧重研究了中温条件下,具有高实用性、高稳定性、较高电导率以及氧还原活性的双钙钛矿阴极材料,并探索了阴极材料的氧还原反应过程。还细致研究了Pr、Gd双掺杂BaCeO3基电解质材料Ba Ce1-2xPrxGdxO3（BCPG）的性能,通过实验对比分析了掺杂对物相结构、离子电导率的影响规律,并对其电池功率密度等进行分析。共获得以下创新性成果:1、在NdBa1-xCo2O5+δ(NB1-xCO)阴极材料中引入A位Ba离子空位,可增大氧空位浓度,进而提髙其电化学性能。实验结果表明NB1-xCO中各金属离子的氧化态为Nd3+、Ba2+、Co4+/Co3+,Co4+/Co3+同时存在将对电极的电化学反应起重要作用。在所研究的温度范围内,NB0.96CO表现出了最小的界面极化电阻。NB0.96CO阴极的高频端和低频端面电导率都高于NB1.0CO阴极材料。说明Ba离子缺位的引入促进了氧的还原反应的发生。通过测试对其电化学反应过程进行分析,结果表明电极上的氧还原反应由氧原子得电子生成氧离子的高频过程和氧离子结合氧空位生成晶格氧的低频过程组成,低频过程为限速步骤。2、NdBaCo2-xCuxO5+δ(NBC2-xCxO)样品中随着Cu含量的增加,氧含量逐渐减小,氧空位浓度增加。另外,加入一定量的Cu使材料热膨胀系数降低,提高电解质与阴极之间的热匹配性,具有重要意义。Cu的掺入明显降低阴极的极化电阻,并且随着Cu掺杂量的增加,极化电阻（RP）先减少后增大,当Cu的含量为0.1时RP值最小。通过测试对其电化学反应过程进行分析,结果表明NBC1.9C0.1O电极上的反应包含氧离子在三相界面处与氧空位结合成晶格氧过程,吸附氧原子得电子生成吸附氧离子过程,氧的解离吸附和扩散过程。与纯的NBCO阴极相比,各个步骤的反应速率加快。随着Cu掺杂量的增加,电解质支撑的单电池NBC2-xCxO/SDC/Ni0.9Cu0.1-SDC的功率先增加后减小,当掺杂量x=0.1时电化学性能最优。800℃时NBC1.9C0.1O单电池的最大功率密度为468.74 m W/cm2。加入高离子导电性的SDC制成复合阴极,提高热稳定性,增加三相界面长度,降低界面极化电阻。复合量x=30wt.%时,极化电阻最小。800℃时单电池的最大功率密度为568.17 m W/cm2。说明复合阴极电化学性能优于单相阴极材料。3、发现适量掺入稀土氧化物可提高BaCeO3基电解质材料的稳定性。实验结果表明,1400℃煅烧10h的Ba Ce1-2xPrxGdxO3-δ电解质基底平滑,结晶度很高。Pr、Gd等比例双掺杂样品都可形成纯相钙钛矿结构。Pr,Gd掺杂的BCPG样品的电导率高于纯BaCeO3样品的电导率。当Pr,Gd的掺杂量为10mol%时,Ba Ce Pr0.05Gd0.05O3-δ固体电解质的离子电导率最高。随着Pr,Gd掺杂量的进一步增加,电导率反而下降。当掺杂量2x=0.10时,样品的电导活化能最低。选用电导率最高的Ba Ce0.9Pr0.05Gd0.05O3-δ（BCPG0.10）为电解质制备了电解质支撑单电池,得到了较高的开路电压和较高的输出功率,其单电池的开路电压约等于1.1V。650℃下,电池的最大功率密度为105m Wcm-2,约为纯的BaCeO3的15倍。说明Pr,Gd双掺杂明显改善了BaCeO3基电解质的电学性能。4、研究还发现利用三相混合方法,可有效降低阴极的欧姆极化,增大反应活性区。实验结果表明,PBCO-BCS-SDC复合物经950℃烧结2h后,均保持各自的结构,没有杂相生成。0.7BCS-0.3SDC的比例掺入到PBC中,颗粒大小均匀,颗粒间接触良好,且呈现疏松多孔的微观结构。半电池的阻抗谱结果显示,当0.7BCS-0.3SDC加入到PBC阴极中,界面极化电阻最低。在600和700℃测试温度下,其极化电阻分别为0.4766和0.0991Ωcm2,而同样测试温度下,PBC-BCS的极化电阻为2.2169和0.7006Ωcm2。在PBC-BCS-SDC样品中BCS:SDC含量比为7:3条件下,阴极输出功率密度最高。
吕秀清[5]（2021）在《以甲烷为燃料的中温固体氧化物燃料电池关键材料研究》文中指出固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种直接将燃料的化学能转变为电能的能量转换装置。与传统发电装置相比,SOFC具有污染小、能量效率高、燃料适应面广等优点。传统的SOFC以镍基为阳极,以氢气为燃料时具有很好的性能,但是氢气的储运仍然面临巨大的挑战。直接以碳氢化合物为燃料的SOFC具有很多优势,然而,Ni基阳极在使用碳氢燃料时会产生积碳行为,导致电池性能降低,稳定性变差。因此,提高Ni基阳极的抗积碳性能是使用碳氢燃料面临的重要挑战。传统的SOFC操作温度在850°C以上,高温操作导致电池运行成本高、密封困难、电池稳定性差。因此,降低操作温度是SOFC发展的主要趋势。然而,降低操作温度,阴极极化阻抗增加,电化学反应速率变慢,限制了SOFC的实际应用。因此,开发高性能阴极材料是降低SOFC操作温度的关键。另一方面,当采用传统氧离子导体为电解质时,降低温度使氧离子活化和传输能力下降,导致电池欧姆电阻急剧增大,因此,氧离子导体SOFC(O2--SOFC)难以突破其固有的性能极限。相比氧离子导体电解质,质子导体电解质在中温具有较高的电导率且质子传输需要的活化能低,质子导体固体氧化物燃料电池（H+-SOFC）工作时,水在阴极一侧生成,避免了对燃料的稀释,即质子导体电解质更符合SOFC低温化运行的需求。因此,开发合适的阴极材料用于H+-SOFC具有重要意义。另外,当使用碳氢燃料时,要求阴极具有较强的抗CO2和H2O的能力。本论文针对O2--SOFC操作温度过高、使用CH4为燃料时Ni基阳极积碳以及阴极性能低所带来的系列问题,对基于H+-SOFC的关键电极材料进行了研究。首先,采用质子传导性较高的BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ（BZCYYb）为电解质,将电池工作温度降低至700-500°C。其次,开发了两种结构稳定、抗CO2-H2O能力较强的SrCoO3-δ基阴极材料。最后,将一种对CH4部分氧化和重整具有较高催化活性的Ni-Fe合金复合物催化剂负载在Ni-YSZ表面,抑制了阳极积碳的产生,增加了电池的性能和稳定性。通过上述研究,有望实现采用碳氢化合物为燃料时电池的中温化操作。具体内容如下:1.B位掺杂SrCoO3-δ基阴极材料的研究SrCoO3-δ对氧还原反应具有良好的催化活性,但SrCoO3-δ结构不稳定、且易和CO2发生反应,因此,SrCoO3-δ不能直接用于SOFC的阴极材料。对钙钛矿型化合物进行合理的B位掺杂可以提高其氧还原活性、结构稳定性和抗CO2能力。本论文对SrCoO3-δ进行B位掺杂获得了结构稳定的高活性SrCoO3-δ基阴极材料。（1）对SrCoO3-δB位进行了20 mol%Fe掺杂,制备了立方钙钛型化合物SrCo0.8Fe0.2O3-δ（SCF）,Fe掺杂大幅度提高了材料的电导率,但SCF结构稳定性不足,与电解质BZCYYb发生相反应生成Sr Zr O3-δ。在阴极SCF中加入电解质材料BZCYYb增加了阴极和电解质的热膨胀匹配性。对SCF进行了抗H2O和CO2研究表明,SCF在H2O和CO2氛围下稳定性较差,易和CO2反应,生成Sr CO3。以SCF-BZCYYb复合物为阴极材料制备了阳极支撑型电池NiO-BZCYYb|BZCYYb|SCF-BZCYYb,在700°C下,电池的最大功率密度（PPD）为719 m W cm-2,表明SCF具有较好的氧还原活性。但SCF结构不稳定,抗CO2中毒能力较差导致电池耐久性较差。（2）基于SCF结构不稳定,对SCF进行了5 mol%Zr掺杂,获得了立方结构的SrCo0.8Fe0.15Zr0.05O3-δ（SCFZ）。SCFZ和BZCYYb电解质兼容性良好,1000°C下煅烧10 h后没有新相产生。SCFZ的电导率低于SCF的电导率,但在电池工作温度范围内SCF和SCFZ电导率相差不大,在700-500°C,SCFZ电导率为202-345 S cm-1。由于Zr4+的半径大于Fe3+的半径,SCF掺杂Zr后晶胞变大,使得SCFZ的平均TEC值大于SCF的平均TEC值。系统研究了SCFZ的抗CO2能力,SCFZ可以在H2O和CO2氛围下稳定存在。CO2-TPD实验进一步证明SCFZ具有较强的抗CO2中毒能力。700°C时,对称电池SCFZ|BZCYYb|SCFZ的界面阻抗仅为0.07Ωcm2,该值较小说明SCFZ具有良好的氧还原活性。为了考查SCFZ在实际工作时的抗CO2性,对称电池工作时,在空气中添加了10 vol%CO2做为阴极气氛。在CO2空气气氛中,SCFZ性能退降低于SCF和高活性阴极材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ（BSCF）。阳极支撑型电池NiO-BZCYYb|BZCYYb|SCFZ-BZCYYb在700°C的PPD为712 m W cm-2,该PPD与电池NiO-BZCYYb|BZCYYb|SCF-BZCYYb的PPD值几乎相同,说明Zr掺杂对电池性能影响不大。阳极支撑型电池运行300 h后电压没有明显降低。说明5 mol%Zr掺杂大幅度提高SCF的结构稳定性和抗CO2能力。（3）对SrCoO3-δ进行Fe、Zr和Y共掺杂制备了立方结构的SCFZY。SCFZY和电解质BZCYYb在1000°C下煅烧10 h后没有新相生成,二者兼容性良好。SCFZY电导率较低,但高于母体SrCoO3-δ的电导率。SCFZY的平均TEC值为24.89×10-6K-1。在SOFC工作温度范围,SCFZY可以在3%H2O-5%CO2-O2气氛下稳定存在。CO2-TPD实验进一步说明SCFZY有较强的抗CO2能力。对称电池SCFZY|BZCYYb|SCFZY具有较小的界面阻抗,说明SCFZY具有较好的氧还原活性。对称电池工作时,在低浓度CO2气氛下,与BSCF和SCFZ相比,以SCFZY为阴极的电池性能退降最慢,实验结果与CO2-TPD实验结果相一致。电池NiO-BZCYYb|BZCYYb|SCFZY-BZCYYb在700°C的PPD为679 m W cm-2,在恒电流密度下,电池运行500 h后电压仍能保持平稳。表明SCFZY结构稳定、抗CO2能力较强,可以作为H+-SOFC的阴极材料。2.抗积碳复合阳极材料研究采用溶胶-凝胶法制备了La0.7Sr0.3Fe0.8Ni0.2O3-δ（LSFN）钙钛矿,将LSFN负载在Ni-YSZ阳极表面,在SOFC原位还原得到含有Fe0.64Ni0.36合金的复合物催化剂。考查了催化剂对甲烷部分氧化反应的催化活性,结果表明,催化剂对甲烷部分氧化反应具有较高的催化活性。采用湿氢气和模拟低浓度煤层气为燃料,测定了负载催化剂后电池的输出功率。负载催化剂加速了电化学过程,促进了气体扩散,提高了电池的性能。采用两种燃料,测定了负载催化剂后电池的稳定性,催化剂将甲烷催化转化为合成气,抑制了阳极积碳,电池稳定性大幅度提高。该研究为Ni基阳极抗积碳提供了一种有效的方法。该工作为基于甲烷燃料的中温固体氧化物燃料电池发电应用提供了理论依据和材料设计的借鉴。
孙策[6]（2021）在《基于陶瓷质子导体的中温可逆固体氧化物电池的制备及性能研究》文中指出经济社会的发展和生态环境保护对能源发展提出了新的更高的要求,中国提出在2060年前实现“碳中和”,在能源发展规划中将氢能列为重要清洁能源,因此发展“绿氢”制取和燃料电池等相关氢能技术就尤为重要。质子导体型可逆固体氧化物电池（H-RSOC）是一种可以将含氢物质的化学能与电能进行转换的可逆装置,在燃料电池模式下它利用氢气发电,在电解池模式下则通过电解水制取氢。H-RSOC工作在高温下,具有清洁、高效、可逆的特点,非常适合在氢能源系统中使用。经过多年的研究和发展,基于质子导体和氧离子导体的RSOC已经取得了非常重要的进展。目前,H-RSOC的发展趋势是通过降低制备温度提高各组成材料间的化学相容性和降低制造成本;降低H-RSOC运行温度缓解元素扩散和电池内部的热应力,延长使用寿命,简化密封过程,实现快速启停;提高鲁棒性使H-RSOC满足各种复杂多变的工况,推动其快速走向实用化。本论文通过对Ba（Ce,Zr,Y）O3-δ基质子导体和La1.2Sr0.8Ni O4+δ氧电极材料的掺杂取代来改善烧结活性和电导率,达到降低H-RSOC的制备和运行温度的目的;通过设计和制备热膨胀系数与电解质匹配的空气电极支撑型单电池结构来提高H-RSOC的鲁棒性;研究了空气电极微结构变化对H-RSOC的性能和稳定性的影响,主要研究内容如下:（1）降低H-RSOC的制备和运行温度:使用Pechini法将Cu2+掺入到Ba（Ce,Zr,Y）O3-δ中得到烧结活性更高的Ba Ce0.7-xZr0.1Y0.2CuxO3-δ质子导体材料,并且提高了低温下的电导率。经过Cu2+掺杂后,Ba Ce0.66Zr0.1Y0.2Cu0.04O3-δ烧结温度降低至1300℃。所得陶瓷质子导体材料的平均晶粒尺寸增大至4.7μm,减少了晶界阻抗,电导率提高至1.5×10-2 S·cm-2,活化能降低至0.43 e V,更适合中低温H-RSOC的开发。由于Cu2+在Ba Ce0.7Zr0.1Y0.2O3-δ中的固溶度不高,高浓度Cu2+掺杂会产生杂质相,抑制晶粒生长,导致电导率减小和活化能增大。（2）进一步提高H-RSOC在低温下的性能:用Cu2+对La1.2Sr0.8Ni O4+δ（LSN）中的Ni2+在很宽的浓度范围内进行取代,增大晶格间距降低间隙氧的传输阻力。当Cu2+取代浓度达到75%时,La1.2Sr0.8Ni1-xCuxO4+δ依然保持稳定的晶体结构而没有产生杂相。Cu2+取代使La1.2Sr0.8Ni1-xCuxO4+δ的晶胞沿c轴方向伸展,增大了热膨胀系数。Cu2+取代降低了LSN电极的电导率和低温区间的极化阻抗。La1.2Sr0.8Ni0.50Cu0.50O4+δ对称电池在700℃的极化阻抗为0.24Ω·cm2,活化能为1.17 e V,单电池在中低温区间内表现出良好的电化学性能。（3）在实现质子导体电解质低温制备的基础上,通过设计和制备热稳定性更好的空气电极支撑结构替代Ni基氢电极支撑结构来提高H-RSOC的鲁棒性:通过优化LSN和Ba Ce0.68Zr0.1Y0.1Yb0.1Cu0.02O3-δ比例使空气电极支撑体与电解质的热膨胀系数相匹配,并进一步地将H-RSOC的制备温度降低至1200℃。空气电极支撑型H-RSOC单电池在1.3 V下的电解电流密度达到-297 m A·cm-2,在700℃的燃料电池工作模式下实现了120 m W·cm-2的峰值功率密度（MPD）。在400 h的电解池和燃料电池模式切换过程中,性能保持稳定,并在经过20次热循环和5次氧化还原循环后仍保持稳定,证明空气电极支撑型H-RSOC可以在多重滥用条件下具有很高的稳定性。（4）研究了空气电极微观形貌变化对H-RSOC电池性能和稳定性的影响:通过在管式单电池的BCZI(Ba Ce0.5Zr0.2In0.3O3)电解质骨架上渗浸LSC(La0.6Sr0.4Co O3)氧电极催化剂胶体溶液,热处理后得到BCZI@LSC复合空气电极,LSC纳米颗粒以连续成膜的形态附着在质子导体电解质骨架上,提供了更多的三相反应界面（TPB）和连续的导电相,与采用常规机械混合法制备的BCZI+LSC复合空气电极相比,单电池在650℃时1.3 V下的电解电流密度为-248 m A·cm-2,增大了51%,电池模式下MPD为104 m W·cm-2,提升了近一倍。H-RSOC单电池的电化学阻抗与空气电极微观形貌相关,BCZI+LSC空气电极中堆积在一起的LSC与BCZI由于热膨胀性能的差异导致颗粒脱落,导致电子导电相和三相反应界面减少;BCZI@LSC空气电极中,均匀地覆盖在BCZI质子导体骨架上的LSC催化剂薄膜在长期高温状态工作中逐渐团聚长大,LSC颗粒间的距离增大导致电子导电通路被削弱,欧姆阻抗逐渐增大。
张旸[7]（2021）在《对称固体氧化物燃料电池电极材料结构及性能研究》文中认为固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种将化学能直接转化为电能的能量转化装置,具有高效、清洁、全固态结构、燃料适应性广等优点,受到人们广泛关注。SOFC主要由致密电解质与多孔阴阳极组成,其中阴阳极的工作环境以及工作任务不同,通常选用不同材料。如果将一种材料同时作为SOFC阴阳极,即构建对称固体氧化物燃料电池（SSOFC）,将带来巨大优势。与传统SOFC相比,SSOFC可以简化制备工艺,降低生产成本,同时减少需要考虑的界面匹配问题。更重要的是,这种构型可以通过反转两极气体的方式氧化阳极积碳,并恢复因此导致的性能衰减。但想要找到一类既能在氧化与还原气氛中保持结构稳定,又具有良好催化活性的材料十分困难,目前仅有少数材料满足要求。锰基A位层状钙钛矿材料LnBaMn205+δ作为一类潜在的SSOFC电极材料备受关注。本论文以该材料为基体,通过第一性原理计算,从材料电导和催化角度考虑,筛选了A位镧系元素;进而通过B位不同种类元素的掺杂,控制材料的化学膨胀和催化活性,综合改善电极的电化学性能。首先对LnBaM2O5+δ（Ln=La,Pr,Nd,Sm,Gd,Y）进行第一性原理计算,研究不同镧系元素对材料晶胞参数、结合能及电子结构的影响,将材料的电子结构特征与材料的电导性质及催化活性相关联,为A位镧系元素的选择提供理论依据。Ln=Sm,Gd这两类材料热力学稳定性最好,Ln=Pr,Nd,Sm这三类材料的电学和催化活性具有潜在优势。综合考虑,选择Sm作为A位元素。研究了 SmBaMn2O5+δ在不同气氛及温度下的结构演变特性及氧含量变化,表征了材料在不同气氛中的电导率及材料对氢气与空气的催化活性,并研究了对称全电池在不同温度下的输出功率特性。研究结果表明,SmBaMn2O5+δ在较宽氧分压下保持层状钙钛矿结构,在氧化和还原气氛下均具有较高电导率,合适的热膨胀系数以及良好的催化活性,在900℃氢气与空气中的极化阻抗分别为0.314,0.066 Ω cm2。以 SmBaMn2O5+δ为对称电极的La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ（LSGM）电解质（～300μm）支撑 SSOFC 在 900℃时的最大功率密度达到565 mW cm-2,阳极浸渍15 wt%Co-Fe合金作为催化剂后可达 782 mW cm-2。为减小材料化学膨胀,选择金属氧键强较强的Mg/Ti取代部分Mn,通过减小非化学计量氧含量变化,显着降低材料化学膨胀,有效改善材料氧化还原结构稳定性,增强电极与电解质膨胀匹配性。还原态与氧化态SmBaMn1.9Mg0.1O5+δ的质量差比SmBaMn2O5+δ小28%,还原/氧化过程的化学膨胀比SmBaMn2O5+δ分别小21%与39%。SmBaMn1.9Ti0.1O5+δ对称电池经历数次氧化还原循环时,因气氛变化导致的欧姆阻抗增长量较小。Mg,Ti掺杂并未严重恶化其催化活性,以Mg掺杂、Ti掺杂材料为对称电极组装的LSGM电解质（～300 μm）支撑SSOFC在900℃时的最大功率密度分别为596,603 mW cm-2,同时表现出可观的短期稳定性及抗热循环性能。为进一步改进对称电极材料的催化活性,构建了 A位缺位、B位掺杂Co的（SmBa）0.9Mn1.8Co0.2O5+δ,材料在还原气氛中原位析出金属Co纳米颗粒,氧化后转变为纳米Co3O4。该材料展现出优异的氧表面交换能力与杰出的催化活性,在900℃氢气与空气中的极化阻抗分别为0.214,0.039Ωcm2。阴阳极电极反应机理的系统研究表明,氢解离过程与电荷转移过程分别为阳极、阴极反应的主要限速步骤,阳极Co的存在主要促进了氢的解离过程,阴极Co3O4的存在同时促进了氧的电荷转移过程及氧气吸附解离过程。以（SmBa）0.9Mn1.8C00.2O5+δ为对称电极组装的LSGM电解质（～300 μm）支撑SSOFC在900℃时的最大功率密度可以达到712 mWcm-2,输出功率特性相比于其他材料体系更为优越,表明该材料是一种非常具有发展前途的SSOFC电极材料。
王强[8]（2021）在《SOFC阳极侧微尺度界面优化及性能研究》文中指出固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell,SOFC）是新能源领域具有相当应用前景的发电技术,实际运行中电功率密度偏低。本文主要通过探索新的电池制作工艺和材料制备方法来制备更高功率密度的SOFC,从界面优化和阳极微观改性两个微尺度来提升电池的电化学性能。实验采用了3D复刻法和压印法两种工艺制备具有非平整电极-电解质界面的燃料电池。结果发现:3D复刻法对打印设备要求苛刻,制备的电解质基片具有较大的热应力;压印法流程简单,借助孔网、以阶段式加压的工艺,成功制备得到微观表面形态平整、网格密度不同的YSZ电解质基片。电解质基片经涂覆Ni O-YSZ阳极和LSM-YSZ阴极,成功得到具有20目、30目、40目网格界面的单电池。电化学测试结果表明网格界面单电池性能随网格密度增大而增加,40目网格单电池的最大功率密度相比平整单电池在900℃、800℃下提升幅度约40%,尤其是甲烷燃料性能随网格增加更明显。对单电池阳极-电解质界面及阳极表面微观形貌分析,发现高密度网格单电池增加了阳极和电解质的接触面,同时电解质厚度减薄的面积也增大了,阳极印痕处表面呈现分布均匀的孔洞结构。这些微观微米级结构的变化增加了电化学的三相界面密度,减小了电解质的欧姆极化和阳极的浓差极化,提升了电池的电化学性能。微米级微观尺度的界面优化可以提高电池的输出性能。采用机械混合法、GNP法和模板浸渍法制备Ni基和Ni-Fe双金属阳极,并分析材料物相、相貌。发现GNP法制备了纳米级团簇的催化剂颗粒,硬模板法制备了高纯度的萤石结构YSZ丝状纤维,浸渍硝酸盐溶液、煅烧还原得到了纳米催化颗粒均匀附着在电解质骨架的复合阳极。各阳极与40目网格电解质制备的阳极半电池经孔隙分析发现,机械法制备的阳极材料具有有限的孔隙率和比表面积,结合GNP法制备的阳极粒径减小,其比表面积得以增加,硬模板法中YSZ复刻了活性炭纤维毡结构中的高比表面积,其浸渍得到的阳极具有高孔隙、高比表的特点。电化学性能测试发现Ni0.75Fe0.25Ox包覆YSZ阳极在900℃下H2、CH4的最大功率密度分别为359 m W/cm2和389 m W/cm2,在800℃下分别为263 m W/cm2和163 m W/cm2;与传统Ni O-YSZ阳极相比,同温度下H2发电性能超过73%、CH4超过68%;该阳极微观形貌质量较高,催化剂联结成多微孔网状结构,提供了更多的反应位点,增大了反应的三相界面。充分表明,硬模板法结合浸渍法可以制备高性能纳米级SOFC阳极。
韩志颖[9]（2021）在《Ln2NiO4基阴极材料的制备及性能研究》文中提出固体氧化物燃料电池（SOFC）可以直接将多种燃料转化为电能,并且节能高效和产物清洁等特点而受到广泛关注。SOFC大规模商业化的实现,需要降低操作温度至中温范围（500-700℃）。然而,电池工作温度的降低将加速电极的极化损失,高活性阴极材料的开发对SOFC的发展尤为重要。A2BO4型类钙钛矿氧化物具有离子运输空间大,独特的结构、快速的氧表面交换动力学和与多种固体电解质兼容等特点,使得其成为潜在的SOFC阴极材料。本文主要以K2Ni F4结构的Pr2NiO4+δ（PNO）为研究对象,以PNO为基体。采用改进的Pechini方法制备得到Nb5+掺杂的Pr2Ni1-xNbxO4+δ（x=0,0.05,0.1,和0.15）阴极材料。采用浸渍法将La0.6Sr0.4Co O3-δ（LSC）浸入PNO构建LSC-PNO(C=0.0,0.1,0.2和0.3 mol L-1)异质阴极材料。研究钙钛矿阴极Pr2Ni1-xNbxO4+δ的晶体结构、热膨胀系数、微观结构和电化学性能。研究LSC-PNO(C=0.0,0.1,0.2和0.3 mol L-1)阴极的晶体结构、微观结构和电化学性能。结果表明:（1）将高价阳离子Nb5+掺杂于Pr2NiO4+δ氧化物,Pr2Ni1-xNbxO4+δ阴极材料是具有Fmmm空间群的K2Ni F4型结构。Nb5+已成功掺杂到Pr2NiO4+δ中并取代了Ni位,从而增加了表面氧含量。Nb5+掺杂不仅可有效消除Pr2NiO4+δ的相变还可显着提高其ORR催化活性。在该系列样品中,Pr2Ni0.9Nb0.1O4+δ颗粒更均匀,颗粒间连通性更好,具有良好的多孔结构。在700℃下,Pr2Ni0.9Nb0.1O4+δ的最低极化电阻为0.057Ωcm2,电池的峰值功率密度为0.576 W cm-2,在100 h长期稳定性测试后其衰减效率仅为(0.021%h-1)。优异的性能证明Pr2Ni0.9Nb0.1O4+δ是IT-SOFC的有希望的阴极材料。（2）采用浸渍法将纳米电催化剂LSC浸入PNO构建异质阴极,并已成功作为PNO的表面催化剂涂层。采用LSC纳米电催化剂不仅使电池稳定性得到提高,还使ORR动力学得到显着提高。与原始PNO相比,改性PNO表面上LSC纳米颗粒的形成使得活性位点增多,电化学性能显着提高。此外,LSC纳米粒子与PNO支架表面之间存在异质结构对阴极材料ORR活性的提升表现得尤为重要。在700℃,LSC-PNO(C=0.2 mol L-1)阴极的极化电阻最低为0.024Ωcm2,与PNO（0.145Ωcm2）相比降低83.44%,电池的峰值功率密度为0.618 W cm-2,在100 h长期稳定性测试后其衰减效率仅为(0.025%h-1)。浸渍法可作为显着提高电极的催化活性和电池的耐久性的有效策略。
帅梦茹[10]（2021）在《层状类钙钛矿阴极材料的制备与性能研究》文中认为随着环境的污染,资源的消耗,人们对绿色无污染的能源需求也日渐增长,固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种可以直接把化学能转化为电能的高效、绿色、无污染的发电装置。高性能的阴极材料是发展中温固体氧化燃料电池的关键技术,发展具有高催化活性的新型阴极材料可有效降低极化损失进而提升燃料电池性能。近几年层状类钙钛矿结构Ln2Ni F4+δ体系的复合氧化物是SOFC阴极材料的新型候选材料,研究与改善Ln2Ni F4+δ体系对氧还原催化活性是于其在SOFC阴极方面的应用具有重要的实际意义。本文采用液相法制备了Ln1.2Sr0.8Ni0.6Fe0.4O4+δ（Ln=La,Pr,Nd,Sm）四种阴极材料,研究这四种材料在600-800℃温度下的SOFC阴极电化学性能。结果表明,Ln1.2Sr0.8Ni0.6Fe0.4O4+δ（Ln=La,Pr,Nd,Sm）在1000℃烧结5小时的条件下,呈现单相K2Ni F4结构。SSNF阴极材料电化学性能最佳,LSNF,NSNF和PSNF三种阴极材料电化学性能依次降低。其中SSNF对称半电池在1000℃下烧结3小时的极化阻抗值最小,最小值为0.3666Ω·cm2,所以SSNF阴极材料具有优异的电化学性能。以Ln1.2Sr0.8Ni0.6Fe0.4O4+δ为阴极,Ni0.9Cu0.1Ox-SDC为阳极,SDC电解质支撑的Ni0.9Cu0.1Ox-SDC/SDC/SSNF单电池在800℃测试温度下的最大输出功率密度为353.8m W/cm2,其单电池的极化阻抗为0.1568Ω·cm2。尽管Ni0.9Cu0.1Ox-SDC/SDC/SSNF单电池在四种材料中性能最佳,但其输出功率密度距离实现商业化仍有一定距离,所以仍需进一步提升SSNF阴极材料的性能。为了进一步促进阴极材料的性能,采用机械混合法制备了SSNF-SDC复合阴极材料。实验结果显示,SSNF-SDC复合的质量比例为90:10的复合阴极在1000℃下烧结3小时具有最小极化阻抗值,最小值为0.3076Ω·cm2。以其作为SOFC的阴极,Ni0.9Cu0.1Ox-SDC为阳极,制备出SDC电解质支撑的Ni0.9Cu0.1Ox-SDC/SDC/Sm1.2Sr0.8Ni0.6Fe0.4O4+δ-SDC结构的单电池,该电池在800℃测试温度下得到最大输出功率密度为591.9m W/cm2,相比未复合的阴极的单电池提高了283.1m W/cm2,整体提高了67.31%,其中极化阻抗值为0.0527Ω·cm2,也远远低于未复合SDC的阴极的阻抗（0.1568Ω·cm2）。这一结论说明通过复合SDC电解质材料可以有效地提高阴极材料性能,改进SOFC的阴极材料的性能。
二、燃料电池中温固体电解质材料研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、燃料电池中温固体电解质材料研究（论文提纲范文）
（1）中低温固体氧化物燃料电池阴极材料研究进展（论文提纲范文）
| 0 引 言 |
| 1 单钙钛矿型阴极材料 |
| 1.1 钴基单钙钛矿阴极材料 |
| 1.2 无钴单钙钛矿阴极材料 |
| 2 双钙钛矿结构阴极材料 |
| 2.1 AA′B2O5+δ双钙钛矿阴极材料 |
| 2.2 A2BB′O5+δ双钙钛矿阴极材料 |
| 3 R-P结构阴极材料 |
| 4 复合阴极材料 |
| 5 结 语 |
（2）高性能立方氧化锆固体电解质的制备及电学性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 燃料电池简介 |
| 1.1.2 燃料电池分类 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池 |
| 1.2.1 固体氧化物燃料电池工作原理 |
| 1.2.2 固体氧化物燃料电池的发展现状 |
| 1.3 固体氧化物燃料电池电解质的发展现状 |
| 1.3.1 固体氧化物燃料电池电解质简介 |
| 1.3.2 萤石型电解质 |
| 1.3.3 钙钛矿型电解质和磷灰石型电解质 |
| 1.4 氧化钪稳定氧化锆固体电解质 |
| 1.5 ScSZ粉体的制备工艺 |
| 1.5.1 共沉淀法 |
| 1.5.2 溶胶凝胶法 |
| 1.5.3 固相研磨法 |
| 1.5.4 水热法 |
| 1.6 ScSZ陶瓷电解质的烧结工艺 |
| 1.6.1 常规固相烧结 |
| 1.6.2 热压烧结 |
| 1.6.3 冷烧结 |
| 1.7 本课题研究意义及内容 |
| 1.7.1 本课题研究意义 |
| 1.7.2 本课题研究目的及内容 |
| 第二章 研究方法 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验工艺流程 |
| 2.3 测试内容及方法 |
| 2.3.1 晶体结构分析 |
| 2.3.2 粒径及粒径分布分析 |
| 2.3.3 微观形貌分析 |
| 2.3.4 比表面积分析 |
| 2.3.5 相对密度分析 |
| 2.3.6 电化学阻抗谱分析 |
| 2.3.7 透射电镜测试 |
| 第三章 8 mol%Sc_2O_3 稳定ZrO_2制备工艺研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 均相水热法制备8ScSZ粉体工艺研究 |
| 3.2.1 均相水热法制备8ScSZ粉体工艺各项因素初始参数 |
| 3.2.2 氧化钪溶解特性的影响 |
| 3.2.3 水醇比的影响 |
| 3.2.4 阳离子与尿素的摩尔浓度比例的影响 |
| 3.2.5 阳离子浓度的影响 |
| 3.2.6 第二步水热温度的影响 |
| 3.2.7 第二步水热时间的影响 |
| 3.2.8 粉体的后续球磨处理的影响 |
| 3.2.9 最佳工艺参数 |
| 3.3 8ScSZ陶瓷电学性能研究 |
| 3.3.1 8ScSZ陶瓷制备过程 |
| 3.3.2 相对密度和微观形貌 |
| 3.3.3 晶体结构分析 |
| 3.3.4 电化学阻抗谱分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 钪铈共掺杂氧化锆陶瓷制备及电学性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 10ScSZ陶瓷制备及电学性能研究 |
| 4.2.1 10ScSZ粉体晶体结构表征 |
| 4.2.2 10ScSZ粉体一次粒径及二次团聚粒径表征 |
| 4.2.3 10ScSZ陶瓷微观形貌表征 |
| 4.2.4 10ScSZ陶瓷晶体结构分析 |
| 4.2.5 10ScSZ陶瓷电化学阻抗谱分析 |
| 4.3 1Ce-10ScSZ陶瓷的制备及电学性能研究 |
| 4.3.1 1Ce-10ScSZ粉体晶体结构表征 |
| 4.3.2 1Ce-10ScSZ粉体一次粒径及二次团聚粒径表征 |
| 4.3.3 1Ce-10ScSZ陶瓷微观形貌表征 |
| 4.3.4 1Ce-10ScSZ陶瓷晶体结构分析 |
| 4.3.5 1Ce-10ScSZ陶瓷电化学阻抗谱分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 8ScSZ陶瓷的冷烧结研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 制备过程 |
| 5.3 性能表征 |
| 5.3.1 相对密度 |
| 5.3.2 晶体结构分析 |
| 5.3.3 截面微观形貌分析 |
| 5.3.4 电化学阻抗谱分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 硕士期间取得的科研成果 |
（3）非对称结构质子电解质微管中温燃料电池性能（论文提纲范文）
| 1 实验部分 |
| 1.1 实验材料与仪器 |
| 1.2 BZCYYb粉体材料合成 |
| 1.3 Ni-BZCYYb|BZCYYb|LSCF电池制备 |
| 1.4 表征方法 |
| 2 结果与讨论 |
| 2.1 晶体结构与化学性质 |
| 2.2 电池微观形貌 |
| 2.3 电化学性能测试 |
| 2.4 电化学阻抗谱分析 |
| 3 结 论 |
（4）中温固体氧化物燃料电池LnBaCo2O5+δ阴极及质子导体电解质材料的制备与性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 燃料电池简介 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池(SOFC)概述 |
| 1.3 中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)的组件和性能研究 |
| 1.3.1 电解质材料 |
| 1.3.2 阳极材料 |
| 1.3.3 阴极材料 |
| 1.3.4 连接材料 |
| 1.4 本研究工作的目的和内容 |
| 第2章 样品的制备及研究方法 |
| 2.1 实验试剂和实验仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 样品制备方法 |
| 2.2.1 甘氨酸—硝酸盐法 |
| 2.2.2 EDTA-柠檬酸联合络合法 |
| 2.3 测试手段和表征方法 |
| 2.3.1 物相结构测试 |
| 2.3.2 碘滴定化学法 |
| 2.3.3 X射线光电子能谱 |
| 2.3.4 扫描电子显微镜 |
| 2.3.5 热膨胀系数测试 |
| 2.3.6 电化学阻抗谱测试 |
| 2.3.7 单电池性能测试 |
| 第3章 NdBa_(1-x)Co_2O_(5+δ)阴极材料性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 样品的制备 |
| 3.2.1 电解质材料的制备 |
| 3.2.2 Ni_(1-x)Cu_x-SDC复合阳极的制备 |
| 3.2.3 阴极材料的制备 |
| 3.2.4 半电池的制作 |
| 3.2.5 单电池的制备 |
| 3.3 实验结果与分析 |
| 3.3.1 XRD测试 |
| 3.3.2 氧含量 |
| 3.3.3 XPS测试 |
| 3.3.4 SEM测试 |
| 3.3.5 TEC测试 |
| 3.3.6 电化学阻抗谱分析 |
| 3.3.7 阴极反应过程分析 |
| 3.3.8 NB_(1-x)CO阴极的单电池性能分析 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 NdBaCo_(2-x)Cu_xO_(5+δ)阴极材料性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品的制备 |
| 4.2.1 电解质材料的制备 |
| 4.2.2 阴极材料的制备 |
| 4.2.3 阳极材料的制备 |
| 4.2.4 半电池的制备 |
| 4.2.5 单电池的制作 |
| 4.3 实验结果和分析 |
| 4.3.1 X射线衍射研究 |
| 4.3.2 氧含量研究 |
| 4.3.3 XPS测试研究 |
| 4.3.4 SEM形貌研究 |
| 4.3.5 热膨胀分析研究 |
| 4.3.6 电化学阻抗谱分析研究 |
| 4.3.7 阴极反应过程研究 |
| 4.3.8 NBC_(2-x)C_xO阴极单电池性能研究 |
| 4.3.9 NBCO-x SDC复合阴极研究 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 Pr、Gd双掺杂BaCeO_3基质子导体电解质性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 样品的制备 |
| 5.2.1 粉体材料的制备 |
| 5.2.2 对称电池的制备 |
| 5.2.3 单电池的制备 |
| 5.3 实验结果及分析 |
| 5.3.1 物相结构研究 |
| 5.3.2 SEM和 EDS研究 |
| 5.3.3 离子电导率研究 |
| 5.3.4 电池功率密度分析 |
| 5.4 小结 |
| 第6章 PrBaCo_2O_(5+δ)-Ce_(0.85)Sm_(0.15)O_(2-δ)-Ba Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(3-δ)复合阴极材料性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 样品的制备 |
| 6.2.1 粉体的制备 |
| 6.2.2 半电池的制备 |
| 6.2.3 单电池的制备 |
| 6.3 实验结果与分析 |
| 6.3.1 PrBaCo_2O_(5+δ)-Ba Ce_(0.85)Sm_(0.15)O_(3-δ)阴极性能研究 |
| 6.3.2 PrBaCo_2O_(5+δ)-BaCe_(0.85)Sm_(0.15)O_(3-δ)-Ce_(0.85)Sm_(0.15)O_(2-δ)阴极性能的分析 |
| 6.4 小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介及在学期间所取得的科研成果 |
| 致谢 |
（5）以甲烷为燃料的中温固体氧化物燃料电池关键材料研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池简介 |
| 1.2.1 SOFC的优点 |
| 1.2.2 SOFC的工作原理 |
| 1.2.3 SOFC的极化现象 |
| 1.2.4 SOFC的结构 |
| 1.3 SOFC的阳极材料 |
| 1.3.1 Ni基金属陶瓷阳极 |
| 1.3.2 非Ni基金属陶瓷阳极 |
| 1.3.3 钙钛矿型阳极 |
| 1.4 SOFC的电解质材料 |
| 1.4.1 氧离子导体电解质 |
| 1.4.2 质子导体电解质 |
| 1.4.3 质子缺陷的形成和质子转移机制 |
| 1.4.4 质子导体电解质的优势 |
| 1.5 SOFC的阴极材料 |
| 1.5.1 电子导体阴极材料 |
| 1.5.2 离子电子混合导体阴极材料 |
| 1.6 本论文的研究内容和意义 |
| 第二章 实验方法及原理 |
| 2.1 实验药品与仪器 |
| 2.2 材料合成 |
| 2.2.1 阴极粉体合成 |
| 2.2.2 电解质粉体合成 |
| 2.3 单电池组装 |
| 2.3.1 阳极粉体制备 |
| 2.3.2 阴极浆料制备 |
| 2.3.3 单电池组装 |
| 2.4 对称电池组装 |
| 2.4.1 阴极浆料制备 |
| 2.4.2 对称电池组装 |
| 2.5 催化剂的制备与负载 |
| 2.5.1 催化剂粉体合成 |
| 2.5.2 催化剂在电池上的负载 |
| 2.6 表征与测试方法 |
| 2.6.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.6.2 电导率测试 |
| 2.6.3 热膨胀系数(TEC)测试 |
| 2.6.4 二氧化碳程序升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.6.5 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.6.6 催化性能测试 |
| 2.6.7 电化学性能测试 |
| 第三章 Fe掺杂SrCoO_(3-δ)基阴极材料性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 物相结构与兼容性分析 |
| 3.2.2 电导率分析 |
| 3.2.3 热膨胀分析 |
| 3.2.4 CO_2气氛下的稳定性 |
| 3.2.5 电化学性能测试 |
| 3.2.6 电池稳定性测试 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 Fe和Zr掺杂SrCoO_(3-δ)基阴极材料性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 物相结构与兼容性分析 |
| 4.2.2 电导率分析 |
| 4.2.3 热膨胀分析 |
| 4.2.4 CO_2气氛下的稳定性 |
| 4.2.5 电化学阻抗分析 |
| 4.2.6 电化学性能测试 |
| 4.2.7 电池稳定性测试 |
| 4.2.8 电池SEM分析 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 Fe、Zr和Y掺杂SrCoO_(3-δ)基阴极材料性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 物相结构与兼容性分析 |
| 5.2.2 电导率分析 |
| 5.2.3 热膨胀分析 |
| 5.2.4 CO_2气氛下的稳定性 |
| 5.2.5 电化学阻抗分析 |
| 5.2.6 电池电化学性能测试 |
| 5.2.7 电池稳定性测试 |
| 5.2.8 电池SEM分析 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 原位析出Ni-Fe合金复合物催化剂在以甲烷为燃料的SOFC中的应用 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 负载催化剂层的电池结构 |
| 6.2.2 LSFN还原前后的XRD |
| 6.2.3 催化性能测试 |
| 6.2.4 电化学性能测试 |
| 6.2.5 电池稳定性测试 |
| 6.2.6 催化剂层与阳极表面分析 |
| 6.2.7 以CH_4-H_2O/空气为燃料的Ni-YSZ阳极上的碳沉积分析 |
| 6.3 小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 7.3 创新点 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 个人简况及联系方式 |
（6）基于陶瓷质子导体的中温可逆固体氧化物电池的制备及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 燃料电池和制氢技术的发展 |
| 1.2.1 燃料电池的原理 |
| 1.2.2 燃料电池的分类 |
| 1.2.3 制氢技术的分类 |
| 1.2.4 电解水制氢的原理和发展 |
| 1.2.5 利用固体氧化物电池的可逆性实现制氢/发电循环 |
| 1.2.6 可逆固体氧化物电池:质子导电型vs.氧离子导电型 |
| 1.3 质子导体可逆固体氧化物电池的研究现状 |
| 1.3.1 质子导体固体电解质材料 |
| 1.3.2 可逆固体氧化物电池的氢电极 |
| 1.3.3 可逆固体氧化物电池的空气电极 |
| 1.3.4 可逆固体氧化物电池的支撑结构 |
| 1.3.5 可逆固体氧化物单电池的几何形状 |
| 1.4 质子导体可逆固体氧化物电池的发展趋势 |
| 1.4.1 降低运行温度 |
| 1.4.2 降低材料合成与单电池制备的温度 |
| 1.4.3 提高系统的稳定性和鲁棒性 |
| 1.5 本课题选题意义及研究内容 |
| 第2章 材料性能表征与测试方法 |
| 2.1 实验仪器 |
| 2.2 材料的结构表征和物理性能测试 |
| 2.2.1 X射线衍射 |
| 2.2.2 扫描电子显微技术 |
| 2.2.3 热膨胀测试 |
| 2.2.4 激光粒度分析 |
| 2.2.5 阿基米德法测密度 |
| 2.3 电化学性能测试 |
| 2.3.1 计时电流法 |
| 2.3.2 计时电压法 |
| 2.3.3 电化学阻抗谱 |
| 2.3.4 直流四探针法 |
| 第3章 Cu掺杂取代对电解质和氧电极材料性能影响的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Cu掺杂BaCe_(0.7)Zr_(0.1)Y_(0.2)O_(3-δ)对质子导体电解质材料性能影响的研究 |
| 3.2.1 实验方法 |
| 3.2.2 BaCe_(0.7-x)Zr_(0.1)Y_(0.2)Cu_xO_(3-δ)的结构表征 |
| 3.2.3 BaCe_(0.7-x)Zr_(0.1)Y_(0.2)Cu_xO_(3-δ)的烧结活性 |
| 3.2.4 BaCe_(0.7-x)Zr_(0.1)Y_(0.2)Cu_xO_(3-δ)的电导率 |
| 3.2.5 BaCe_(0.66)Zr_(0.1)Y_(0.2)Cu_(0.04)O_(3-δ)单电池的性能 |
| 3.3 Cu取代La_(1.2)Sr_(0.8)Ni O_(4+δ)对氧电极材料性能影响的研究 |
| 3.3.1 实验方法 |
| 3.3.2 La_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(1-x)Cu_xO_(4+δ)的结构表征 |
| 3.3.3 La_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(1-x)Cu_xO_(4+δ)的热行为分析 |
| 3.3.4 La_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(1-x)Cu_xO_(4+δ)的电导率 |
| 3.3.5 La_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(1-x)Cu_xO_(4+δ)电极的对称电池性能 |
| 3.3.6 La_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(0.50)Cu_(0.50)O_(4+δ)电极单电池的性能 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 空气电极支撑型可逆电池的低温制备和性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.2.1 粉体制备 |
| 4.2.2 空气电极支撑型单电池制备 |
| 4.2.3 空气电极支撑型单电池性能和稳定性测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 材料表征 |
| 4.3.2 烧结温度对空气电极支撑体微结构和性能的影响 |
| 4.3.3 空气电极支撑型单电池的电化学性能 |
| 4.3.4 空气电极支撑型单电池的稳定性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 空气电极微结构对可逆电池性能和稳定性影响的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验方法 |
| 5.2.1 粉体制备 |
| 5.2.2 单电池制备 |
| 5.2.3 电化学测试 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 材料表征 |
| 5.3.2 单电池电化学性能 |
| 5.3.3 单电池稳定性 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 全文总结与展望 |
| 6.1 总结 |
| 6.1.1 Cu掺杂提高Ba Ce_(0.7)Zr_(0.1)Y_(0.2)O_(3-δ)质子导体电解质的烧结活性和电导率 |
| 6.1.2 Cu取代降低La_(1.2)Sr_(0.8)Ni O_(4+δ)氧电极的低温极化阻抗和活化能 |
| 6.1.3 高鲁棒性的空气电极支撑型可逆电池的低温制备和性能研究 |
| 6.1.4 空气电极微结构对可逆电池性能和稳定性的影响 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简历及攻读学位期间发表的论文与科研成果 |
（7）对称固体氧化物燃料电池电极材料结构及性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 引言 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 固体氧化物燃料电池简介 |
| 2.1.1 固体氧化物燃料电池工作原理 |
| 2.1.2 固体氧化物燃料电池结构类型 |
| 2.2 固体氧化物燃料电池关键材料 |
| 2.2.1 阳极材料 |
| 2.2.2 电解质材料 |
| 2.2.3 阴极材料 |
| 2.3 对称固体氧化物燃料电池及关键材料要求 |
| 2.4 对称固体氧化物燃料电池研究进展 |
| 2.4.1 基于SOFC连接体材料 |
| 2.4.2 基于SOFC阳极材料 |
| 2.4.3 基于SOFC阴极材料 |
| 2.5 本课题的研究意义和内容 |
| 3 试验方法 |
| 3.1 实验原料及仪器 |
| 3.2 材料制备 |
| 3.2.1 粉体合成 |
| 3.2.2 电池制备与组装 |
| 3.3 材料性能表征 |
| 3.3.1 结构表征 |
| 3.3.2 Rietveld精修 |
| 3.3.3 显微结构表征 |
| 3.3.4 X射线光电子谱测试 |
| 3.3.5 热重分析 |
| 3.3.6 致密度测试 |
| 3.3.7 电导率测试 |
| 3.3.8 材料氧表面交换系数测定 |
| 3.3.9 氧气程序升温脱附与氢气程序升温还原测试 |
| 3.3.10 热膨胀测试 |
| 3.3.11 氧空位浓度测定 |
| 3.3.12 电化学阻抗谱测试 |
| 3.3.13 阻抗弛豫时间分布解析 |
| 3.3.14 电池性能测试 |
| 3.4 第一性原理计算 |
| 4 LnBaMn_2O_(5+δ)材料基本物性的第一性原理计算 |
| 4.1 LnBaMn_2O_(5+δ)材料的晶体结构 |
| 4.2 LnBaMn_2O_(5+δ)材料的结合能 |
| 4.3 LnBaMn_2O_(5+δ)材料的电子结构 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 SmBaMn_2O_(5+δ)结构及性能的研究 |
| 5.1 SmBaMn_2O_(5+δ)材料晶体结构 |
| 5.2 SmBaMn_2O_(5+δ)材料稳定性与热膨胀系数 |
| 5.3 SmBaMn_2O_(5+δ)材料非化学计量比氧含量 |
| 5.4 SmBaMn_2O_(5+δ)材料电导率 |
| 5.5 SmBaMn_2O_(5+δ)材料催化活性 |
| 5.6 SmBaMn_2O_(5+δ)全电池性能 |
| 5.7 本章小结 |
| 6 Mg掺杂对SmBaMn_(2-x)Mg_xO_(5+δ)材料化学膨胀及性能的影响 |
| 6.1 SmBaMn_(2-x)Mg_xO_(5+δ)材料晶体结构 |
| 6.2 SmBaMn_(1.9)Mg_(0.1)O_(5+δ)材料非化学计量比氧含量 |
| 6.3 Mg掺杂对材料热膨胀与化学膨胀的影响 |
| 6.4 SmBaMn_(1.9)Mg_(0.1)O_(5+δ)材料电导率 |
| 6.5 Mg掺杂材料的催化活性 |
| 6.6 本章小结 |
| 7 Ti掺杂对SmBaMn_(2-x)Ti_xO_(5+δ)材料稳定性及性能的影响 |
| 7.1 SmBaMn_(2-x)Ti_xO_(5+δ)材料晶体结构 |
| 7.2 SmBaMn_(1.9)Ti_(0.1)O_(5+δ)材料非化学计量比氧含量 |
| 7.3 SmBaMn_(1.9)Ti_(0.1)O_(5+δ)材料电导率 |
| 7.4 SmBaMn_(1.9)Ti_(0.1)O_(5+δ)材料氧表面交换性能 |
| 7.5 SmBaMn_(1.9)Ti_(0.1)O_(5+δ)材料催化活性及电极反应动力学 |
| 7.6 Ti掺杂对材料抗氧化还原稳定性的影响 |
| 7.7 SmBaMn_(1.9)Ti_(0.1)O_(5+δ)全电池性能 |
| 7.8 本章小结 |
| 8 阴阳极表面纳米颗粒同时修饰电极材料电化学性能的研究 |
| 8.1 (SmBa)_(0.9)Mn_(1.8)Co_(0.2)O_(5+δ)晶体结构 |
| 8.2 (SmBa)_(0.9)Mn_(1.8)Co_(0.2)O_(5+δ)材料电导率 |
| 8.3 (SmBa)_(0.9)Mn_(1.8)Co_(0.2)O_(5+δ)材料氧表面交换及化学吸附性能 |
| 8.4 表面修饰材料的催化活性及电极反应动力学 |
| 8.5 (SmBa)_(0.9)Mn_(1.8)Co_(0.2)O_(5+δ)全电池性能 |
| 8.6 本章小结 |
| 9 结论 |
| 参考文献 |
| 作者简历及在学研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（8）SOFC阳极侧微尺度界面优化及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 绪论 |
| 1.1 燃料电池 |
| 1.1.1 燃料电池基础 |
| 1.1.2 燃料电池分类 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池 |
| 1.2.1 SOFC工作原理 |
| 1.2.2 SOFC电动势分析 |
| 1.2.3 结构类型及特点 |
| 1.3 SOFC关键材料 |
| 1.3.1 电解质 |
| 1.3.2 阴极 |
| 1.3.3 阳极 |
| 1.3.4 连接体及密封材料 |
| 1.4 研究现状 |
| 1.5 本文研究内容 |
| 2 实验设备及分析方法 |
| 2.1 实验材料及仪器 |
| 2.2 材料表征及方法 |
| 2.2.1 X射线衍射 |
| 2.2.2 扫描电子显微镜 |
| 2.2.3 孔隙率与比表面积的测定 |
| 2.2.4 单电池I-V与I-P值测试 |
| 2.3 测试系统及方法 |
| 2.3.1 SOFC单电池反应结构 |
| 2.3.2 SOFC实验测试系统 |
| 2.3.3 SOFC实验测试系统的说明 |
| 3 界面优化SOFC的制备与性能研究 |
| 3.1 电解质基底制备 |
| 3.1.1 3D复刻 |
| 3.1.2 压印法 |
| 3.2 单电池制备 |
| 3.2.1 单电池阳极制备 |
| 3.2.2 单电池阴极制备 |
| 3.3 单电池性能测试与分析 |
| 3.3.1 阳极还原测试 |
| 3.3.2 各单电池测试 |
| 3.3.3 测试数据分析 |
| 3.4 单电池的表征与分析 |
| 3.4.1 单电池截面 |
| 3.4.2 阳极截面与表面 |
| 3.4.3 微观形貌综合分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 改性阳极材料的制备与性能研究 |
| 4.1 阳极制备方法 |
| 4.1.1 机械混合法 |
| 4.1.2 甘氨酸-硝酸盐法 |
| 4.1.3 硬模板法 |
| 4.1.4 浸渍法 |
| 4.2 阳极改性单电池的制备 |
| 4.2.1 Ni基阳极粉体的制备 |
| 4.2.2 Ni-Fe双金属复合阳极粉体的制备 |
| 4.3 阳极材料分析与讨论 |
| 4.3.1 阳极粉体XRD |
| 4.3.2 阳极材料微观形貌 |
| 4.4 单电池制备及测试、表征 |
| 4.4.1 单电池的制备 |
| 4.4.2 阳极孔隙 |
| 4.4.3 单电池性能测试 |
| 4.4.4 单电池阳极表面形貌 |
| 4.4.5 单电池截面微观形貌 |
| 4.4.6 综合分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（9）Ln2NiO4基阴极材料的制备及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 固体氧化物燃料电池概述 |
| 1.1.1 SOFC工作原理 |
| 1.1.2 SOFC的关键材料 |
| 1.2 ABO_3型阴极材料 |
| 1.3 A_2BO_4阴极材料 |
| 1.4 复合阴极材料 |
| 1.5 论文的选题背景和主要研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 实验药品 |
| 2.2 主要仪器设备 |
| 2.3 材料制备方法 |
| 2.4 样品表征与测试 |
| 2.4.1 热重分析 |
| 2.4.2 物相结构分析 |
| 2.4.3 红外光谱分析 |
| 2.4.4 XPS分析 |
| 2.4.5 热膨胀性能测试 |
| 2.4.6 微观形貌分析 |
| 2.4.7 透射电子显微镜分析 |
| 2.4.8 元素组成分析 |
| 2.4.9 电化学阻抗谱测试和电性能分析 |
| 2.4.10 单电池性能测试 |
| 第3章 新型无钴Pr_2Ni_(1-x)Nb_xO_(4+δ)钙钛矿IT-SOFC阴极材料的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 样品的制备 |
| 3.2.1 Pr_2NiO_(4+δ)的制备 |
| 3.2.2 Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)的制备 |
| 3.2.3 对称电池组装 |
| 3.2.4 单电池组装 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 热重分析 |
| 3.3.2 相结构 |
| 3.3.3 兼容性分析 |
| 3.3.4 红外光谱分析 |
| 3.3.5 XPS分析 |
| 3.3.6 微观结构分析 |
| 3.3.7 热膨胀系数分析 |
| 3.3.8 电化学性能 |
| 3.3.9 单电池的电化学性能 |
| 3.3.10 长期稳定性 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 浸渍法制备高性能La_(0.6)Sr_(0.4)CoO_(3-δ)-Pr_2NiO_(4+δ)作为IT-SOFC阴极材料 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品制备 |
| 4.2.1 浸渍溶液 |
| 4.2.2 对称电池 |
| 4.2.3 单电池制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 相结构 |
| 4.3.2 化学兼容性 |
| 4.3.3 FT-IR分析 |
| 4.3.4 微观结构分析 |
| 4.3.5 TEM分析 |
| 4.3.6 XPS分析 |
| 4.3.7 电化学性能 |
| 4.3.8 单电池的电化学性能 |
| 4.3.9 长期稳定性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 结论 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 攻读硕士学位期间研究成果 |
（10）层状类钙钛矿阴极材料的制备与性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 燃料电池的分类与发展 |
| 1.2 固体氧化物燃料电池的概述 |
| 1.2.1 SOFC的研究现状 |
| 1.2.2 SOFC的结构类型 |
| 1.2.3 SOFC的工作原理 |
| 1.3 SOFC组件及其性能要求 |
| 1.3.1 阴极材料 |
| 1.3.2 电解质材料 |
| 1.3.3 阳极材料 |
| 1.4 A_2BO_(4+δ)阴极材料的介绍 |
| 1.4.1 A_2BO_(4+δ)阴极材料的概述 |
| 1.4.2 Ln_2Ni O_(4+δ)阴极材料的特性与电化学性能 |
| 1.5 论文的研究意义及内容 |
| 第二章 实验内容 |
| 2.1 实验试剂与实验仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验内容 |
| 2.2.1 粉体制备 |
| 2.2.2 粉体相结构测试 |
| 2.2.3 粉体的同步热分析测试 |
| 2.2.4 粉体的化学吸附测试 |
| 2.2.5 微观形貌表征 |
| 2.2.6 电化学阻抗测试 |
| 2.2.7 单电池功率密度测试 |
| 2.3 本章小结 |
| 第三章 Ln_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(0.6)Fe_(0.4)O_(4+δ)(Ln=La,Pr,Nd,Sm)阴极材料的制备与性能表征 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 样品制备 |
| 3.2.1 电解质片制备 |
| 3.2.2 阴极材料制备 |
| 3.2.3 阳极材料的制备 |
| 3.2.4 对称半电池制备 |
| 3.2.5 单电池制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 相结构分析 |
| 3.3.2 热重分析 |
| 3.3.3 化学吸附分析 |
| 3.3.4 电化学阻抗谱分析 |
| 3.3.5 单电池功率分析 |
| 3.3.6 微观形貌分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Sm_(1.2)Sr_(0.8)Ni_(0.6)Fe_(0.4)O_(4+δ)-Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(2-δ)复合阴极燃料电池的制备与性能表征 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品制备 |
| 4.2.1 电解质的制备 |
| 4.2.2 阴极材料制备 |
| 4.2.3 对称半电池制备 |
| 4.2.4 单电池制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 相结构分析 |
| 4.3.2 热重分析 |
| 4.3.3 电化学阻抗谱分析 |
| 4.3.4 单电池功率分析 |
| 4.3.5 微观形貌分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
四、燃料电池中温固体电解质材料研究（论文参考文献）
- [1]中低温固体氧化物燃料电池阴极材料研究进展[J]. 吴天琼,南博,郭新,臧佳栋,陆文龙,杨廷旺,张升伟,卢亚,张海波,张扬军. 功能材料, 2021(10)
- [2]高性能立方氧化锆固体电解质的制备及电学性能研究[D]. 石超. 广西大学, 2021(12)
- [3]非对称结构质子电解质微管中温燃料电池性能[J]. 陈长城,Ben H RAINWATER,丁冬,白耀辉,张驰. 青岛科技大学学报(自然科学版), 2021(03)
- [4]中温固体氧化物燃料电池LnBaCo2O5+δ阴极及质子导体电解质材料的制备与性能研究[D]. 孙嘉苓. 吉林大学, 2021
- [5]以甲烷为燃料的中温固体氧化物燃料电池关键材料研究[D]. 吕秀清. 山西大学, 2021
- [6]基于陶瓷质子导体的中温可逆固体氧化物电池的制备及性能研究[D]. 孙策. 中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所), 2021
- [7]对称固体氧化物燃料电池电极材料结构及性能研究[D]. 张旸. 北京科技大学, 2021
- [8]SOFC阳极侧微尺度界面优化及性能研究[D]. 王强. 大连理工大学, 2021(01)
- [9]Ln2NiO4基阴极材料的制备及性能研究[D]. 韩志颖. 长春工业大学, 2021(08)
- [10]层状类钙钛矿阴极材料的制备与性能研究[D]. 帅梦茹. 内蒙古大学, 2021(12)
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